Das Museum in einer Privatvilla aus dem 19. Jh. zeigt die Sammlung von Antoine Benáki (1873-1954), die später durch Schenkungen erweitert wurde. Das Museum wurde erheblich ausgebaut und hervorragend gestaltet, so dass die chronologische Reihenfolge von der Frühgeschichte bis zur Gegenwart beibehalten und die Kontinuität der griechischen Kultur und ihrer Traditionen dargestellt werden konnte. Ausgestellt werden außergewöhnliche Gegenstände aus Gold und Ikonen, eine wichtige Sammlung regionaler Trachten, sehenswerte Schmuckstücke und Werke figurativer Maler.